Les défis présentés dans le domaine des cristaux pour l’optique et les lasers se posent aujourd’hui en termes de domaines de longueurs d’onde, d’efficacité et de robustesse, de dimensionnement et de mis en forme et bien sûr, ce qui est sous-jacent, en terme de qualité optique et de reproductibilité de fabrication. Ces cristaux font souvent l’objet d’études très fondamentales mais la plupart sont élaborés et caractérisés pour une application bien précise.
Pour un grand nombre de matériaux, un des principaux défis est de repousser leur front d’absorption aux grandes et surtout aux courtes longueurs d’onde. S’il existe en effet des limites intrinsèques à chaque type de matériau diélectrique ou semi-conducteur, ces limites ne sont parfois pas atteintes (voire même inconnues) pour de multiples raisons tenant à la fois à la pureté des produits de départ comme aux techniques de synthèse et de croissance des composés. Si on prend pour exemple les cristaux non-linéaires pour la conversion de fréquence dans l’ultraviolet comme dans le moyen infrarouge, on retrouve ainsi la même problématique, quoique dans des domaines de longueurs d’onde différents. Il est en effet très important, par exemple, pour de multiples besoins (photolithographie, micro-usinage, chirurgie, photochimie, …) de remplacer les sources lasers à excimères (ArF, KrF, XeCl, …) utilisées aujourd’hui dans le proche UV par des sources lasers tout-solide à la fois compactes, efficaces et présentant une meilleure qualité de faisceau. Un tel développement nécessite ainsi de trouver et d’élaborer des cristaux non-linéaires qui permettent d’atteindre les mêmes domaines de longueurs d’onde (jusqu’à environ 160 nm) en les associant avec des sources lasers à solides visibles ou infrarouges déjà bien maîtrisées. Pour cela, de nombreux travaux sont effectués de par le monde, en France comme à l’étranger (surtout au Japon et en Russie), non seulement pour améliorer la qualité des composés déjà identifiés, tels que les borates BBO et LBO et le fluoroborate KBBF, mais aussi d’en découvrir de nouveaux avec des coefficients non-linéaires plus élevés. La situation est analogue en ce qui concerne les cristaux non-linéaires pour le moyen-infrarouge (bandes de transmission II et III de l’atmosphère), le challenge étant de pouvoir les utiliser avec des sources lasers standards tels que des lasers à solides dopés Nd3+ ou Yb3+ pompés par diodes et émettant vers 1 µm. Or aujourd’hui, le front d’absorption dû aux défauts dans les cristaux les plus performants en terme de coefficient non-linéaire tel que ZGP ne sont transparents qu’au delà de 2 µm, ce qui oblige à utiliser des sources lasers à solides dopés Tm3+ ou Ho3+ émettant au delà de 2 µm, sources lasers certes efficaces mais moins standards que les sources à 1µm. Là encore, de nombreux laboratoires travaillent à l’amélioration de la qualité de ces cristaux ainsi qu’à la recherche de nouveaux composés. Tel est le cas de CdSiP2, lequel présente une absorption beaucoup plus faible à 1 µm que celle de ZGP mais, en contrepartie, une absorption nettement plus importante au delà de 6,5 µm, risquant de limiter l’utilisation de ce matériau à la bande II. Signalons aussi pour les mêmes raisons, l’intérêt grandissant du semi-conducteur GaAs dont la transparence (entre 1 et 12 µm) et le coefficient non-linéaire d’ordre 2 très élevé (94 pm/V) suscitent aujourd’hui les plus grands espoirs (grâce en particulier à une utilisation dite en « Quasi-accord de phase » ou QPM).
Un second défi réside dans l’obtention de longueurs d’onde laser « critiques ». Outre les domaines UV et moyen-infrarouge mentionnés précédemment et qui sont susceptibles d’être couverts à l’aide de systèmes dits « paramètriques » consistant en l’association de sources lasers à solides standards émettant autour de 1 µm et de cristaux non-linéaires appropriés, il faut signaler également deux autres domaines de longueurs très activement étudiés aujourd’hui : le domaine Rouge-Vert-Bleu pour la video-projection miniature ou sur écran géant et le domaine THz pour l’imagerie médicale et la sécurité civile. Ces domaines sont étudiés aujourd’hui en utilisant différentes approches. Le domaine Rouge-Vert-Bleu nécessite des sources laser autour de 615-645 nm, 520-550 nm et 435-465 nm. Signalons ici l’existence de ce qu’il est maintenant convenu d’appeler le « Green-Gap », domaine de longueurs d’onde compris entre environ 510 et 580 nm pour lequel il n’existe encore aucune diode laser à semi-conducteur fonctionnant à température ambiante avec une puissance utilisable. Si il s’agit alors de développer des sources de très forte puissance, la solution préconisée est celle de sources lasers à solides dopés par des ions Nd3+ ou Yb3+ telles que celles mentionnées précédemment doublées en fréquence à l’aide de cristaux non-linéaires tels que BBO, LBO ou BiBO, ou d’OPOs (Oscillateurs Paramètriques Optiques) à base de cristaux non-linéaires à « domaines périodiquement alternés » tel que le PPLN (Periodically poled LiNbO3). Si il s’agit par contre de systèmes miniatures tel qu’un téléphone portable, il faut faire appel à des cristaux fluorés tels que LiYF4 dopés par les ions Er3+ ou Pr3+, pour le vert et le rouge, et aux nouvelles diodes laser à base d’InGaN pour le bleu et pour le pompage optique. Des sources de puissance et d’encombrement intermédiaires pourraient être également développées par doublage intra-cavité de lasers à semi-conducteurs infrarouges pompés optiquement (Optically-Pumped Semiconductor Lasers, OPSL). En ce qui concerne le domaine THz, domaine correspondant à des longueurs d’onde comprises entre environ 20 et 200 µm, plusieurs voies sont là encore explorées dont (i) les diodes laser à multi-puits et à cascade quantique (lesquelles ne fonctionnent pas encore à température ambiante au delà de 15 µm), (ii) la différence de fréquence au sein ou à l’extérieur d’OPOs à base de cristaux non-linéaires à périodes alternées (PPLN, PPKTP par exemple) et dans des cristaux non-linéaires transparents dans le domaine de longueurs d’onde THz considéré tels que le semiconducteur GaAs ou le matériau organique DAST.
Le troisième défi tient, pour certaines applications de masse ou pour de grandes installations, à notre capacité de fabriquer des cristaux de grande taille, en quantité suffisante et/ou en un temps raisonnable, tout en gardant une qualité optimale. De nombreux entreprises fabriquent et commercialisent aujourd’hui des scintillateurs tels que LSO en très grande quantité pour les besoins de l’imagerie médicale et la détection de tumeurs cancéreuses par Tomographie à Émission de Positons (TEP). Une multitude de cristaux scintillateurs toujours plus performants et moins coûteux sont également nécessaires pour les besoins de la physique des hautes énergies, de la géophysique et de la sécurité. L’installation du calorimètre électromagnétique du CERN, par exemple, a nécessité la fabrication en Russie et en Chine de près de 76000 cristaux (scintillateurs) de PbWO4, ce qui a pris près de 14 ans. Dans le même ordre d’idée, signalons également les nombreux programmes visant aux développement de certains cristaux pour les oscillateurs lasers, les amplificateurs et les convertisseurs de fréquence devant équiper les futures chaînes laser de très forte puissance, lesquels doivent être utilisées in fine pour de multiples applications civiles et militaires reposant par exemple sur la production de rayons X, l’accélération et la production de particules ou la simulation de réactions nucléaires. Sachant qu’au niveau mondial, comme aux niveaux national et européen, aucune solution universelle n’a été et sera probablement trouvée, il faut pouvoir faire face à de nombreuses demandes. Les cristaux utilisés pour les oscillateurs sont et seront très probablement de plus en plus des cristaux dopés par l’ion Yb3+ et pompés par diodes, et ces cristaux se présenteront sous la forme de barreaux, de plaques ou de disques. Plusieurs solutions sont ou seront adoptés par contre pour les amplificateurs. La première consiste à utiliser le même type de cristaux dopés Yb3+ que pour les oscillateurs. Si il s’agit d’amplification d’impulsions brèves sub-picosecondes, peu de matériaux, excepté CaF2 :Yb3+, peuvent être fabriqués en très grande dimension (jusqu’à 40 cm de diamètre) et à un coût réduit, tout en ayant les propriétés optiques, spectroscopiques et thermo-mécaniques désirées. Un programme ambitieux est donc en gestation aujourd’hui au niveau national et européen pour développer ce type de système. La seconde solution repose sur l’utilisation de cristaux de « Ti-Saphir » (amplification « classique ») ou de cristaux non-linéaires tels que LBO (amplification paramétrique de type OPCPA) pompés par des lasers à solides dopés Nd3+ ou Yb3+ et doublés en fréquence. Là encore, des programmes de fabrication et de validation de cristaux géants sont en cours de développement en France et en Europe. C’est le cas du Ti-Saphir ou des cristaux de KDP deutéré (DKDP), matériau stratégique pour le LMJ (Laser MégaJoule), qui ne sont fabriqués aujourd’hui avec la qualité et les dimensions (cristaux de DKDP de 300kgs par exemple) suffisantes qu’aux USA. Il faut signaler aussi que de gros efforts sont également consentis pour préparer ou pour structurer des cristaux à l’échelle micro- voire nano-métrique, à la fois pour les rendre plus compacts, mais aussi pour en améliorer les conditions de fonctionnement ou pour exacerber certains de leurs propriétés. C’est le cas des fibres cristalline obtenues à l’aide des technique dites LHPG (Laser Heat Pedestal Growth) ou micro-pulling-down (µPD), des couches épaisses à l’aide de la technique d’épitaxie en phase liquide (LPE), ou des cristaux non-linéaires à domaines alternés déjà cités tel que PPLN, PPKTP, ppGaN ou ppGaAs. Notons enfin que si la priorité est donnée aujourd’hui aux monocristaux minéraux, une évolution se fait sentir néanmoins, pour certaines applications vers les poly- et les nano-cristaux, les céramiques transparentes et les cristaux organiques. Certaines céramiques transparentes dopées par des ions de terres rares sont déjà susceptibles en effet de remplacer les plaques de verre dopés Nd3+ entrant dans la composition des gros amplificateurs des chaînes laser de puissance et d’en augmenter les cadences de fonctionnement.